Né en 1931, le jeune Sergio Larrain grandit au Chili dans une famille de notables éclairés. Sergio Larrain cherche à s’éloigner très vite de son milieu familial et part étudier aux États-Unis à Berkeley. D’abord intéressé par les questions écologiques, les forêts, il va très vite s’orienter vers la photo tout en ne sachant pas très bien comment gagner sa vie. La découverte du Leica, de l’objet, va être déterminante. Il commence à photographier librement au fil des rues à Santiago ou Valparaiso puis il devient photographe free-lance.
C’est une lettre du MoMA de New York qui le confortera dans l’idée que son œil est vif et que la photographie peut être une pratique respectable. Très impressionné par Henri Cartier-Bresson, son œuvre et sa liberté, il lui présente son travail sur Los abandonados (les enfants abandonnés des rues de Santiago) lors d’un voyage en Europe. C’est ainsi qu’il se voit proposer de rejoindre la coopérative Magnum (en 1960). Sergio Larrain commence ainsi une carrière de photographe international, réalisant des reportages pour de nombreux journaux.
De retour au Chili il mènera un long travail devenu mythique sur Valparaiso, en collaboration avec Pablo Neruda qui écrira le texte. Méfiant à l’égard du monde de la presse, il cesse peu à peu de collaborer avec elle pour s’intéresser davantage aux pratiques de la méditation tout en restant actif au Chili. Dans les années 1980, il va finalement décider de vivre retiré dans la campagne pour pratiquer yoga, méditation et dessin jusqu’à la fin de ses jours. Ses archives sont représentées par Magnum Photos.